近期，中科院合肥研究院固体所功能材料物理与器件研究部赵邦传研究员课题组在新型锂离子电池负极材料研究方面取得进展，获得了一种结构简单、极具应用价值的新型三元金属氮化物锂离子电池负极材料。相关研究结果以“NiCo2N hollow sphere with interconnected nanosheets shell: a potential anode material for high performance lithium-ion batteries”为题发表在Chemical Engineering Journal (Chem. Eng. J., 425, 130607(2021)) 期刊上。
随着锂离子电池在便携式电子设备、电动汽车及智能电网中的应用日益广泛，人们对其能量密度和使用安全性提出了更高的要求。目前商用锂离子电池中广泛使用的负极材料是石墨。但石墨的比容量只有372 mAh g-1，无法满足锂离子电池日益增长的能量密度要求，且石墨的使用还存在潜在的安全问题。因此，探索安全性能好、能量密度高的新型锂离子电池电极材料是当前该领域的研究重点。三元过渡金属氮化物大多具有很高的离子电导率和电子导电性、低的氧化还原电位，及较安全的工作电压，是一种理想的锂离子电池负极材料。然而，该类材料在电池循环过程中却存在体积膨胀过大的问题，严重影响了锂离子电池的循环寿命。针对这一问题，科研人员通常采用将氮化物材料与高稳定性材料复合，或将其沉积在导电基底材料上以缓解其体积膨胀，但这也会不可避免地降低材料的能量密度，增加材料的制备成本。
该工作中，研究人员通过溶剂热结合氨气退火处理的简单方法，制备了一种由相互交联纳米片组装而成的中空纳米球结构NiCo2N材料。该材料在作为锂离子电池负极材料时，其相互交联的纳米片可为电化学反应提供大量的活性位点，使活性物质与电解质间具有较大的接触面积。此外，中空结构缩短了锂离子和电子在材料中的扩散距离，有效缓解了材料在循环过程中的体积膨胀问题。受益于此，材料表现出优异的电化学性能，在1 A g-1的电流密度下循环400圈其比容量仍保持1244.5 mAh g-1的高值，在5 A g-1的大电流密度下也有529.4 mAh g-1的比容量。该项工作可为高性能中空结构锂离子电池电极材料的设计与制备提供借鉴和参考。
上述工作得到了国家重点研发计划项目和国家自然科学基金委大科学装置联合基金项目的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130607。图1. (a) NiCo2N材料的合成示意图；(b) Ni-Co前驱体的SEM图像；NiCo2N材料的(c-d) SEM，（e）TEM，（f）HRTEM，（g） SAED图像，(h-j)Co、Ni、N元素的EDX图。
图2. NiCo2N电极的电化学测试结果：（a）在0.1 mV s-1扫速下的CV图，（b）0.1 A g-1电流密度下的充放电曲线，（c）NiCo2O4和 NiCo2N电极在不同电流密度下的倍率性能图，（d）NiCo2O4和 NiCo2N电极在1A g-1电流密度下的循环性能及其与其它Ni基和Co基氮化物材料的性能对比，（e）NiCo2O4和 NiCo2N电极的EIS图。
